Histoire de cette radiotoxicité
On a réalisé les premières études pertinentes sur la toxicité de l’élément dans le cadre des mines d’uranium. On a trouvé les premières dans la région de Joachimsthal, en Bohême. Ensuite, les chercheurs ont mené d’autres études dans le Sud-Est des États-Unis durant la guerre froide.
Le Rn est issu de la désintégration de l’uranium. Ainsi, on peut trouver des concentrations élevées de l’élément dans les mines souterraines de ce dernier. De nombreux mineurs des Four Corners ont alors été victimes de cancers de poumons. Cela s’explique par l’exposition à des taux élevés de radon dans les années cinquante. On compte une incidence différentielle particulièrement élevée des cancers du poumon chez les mineurs indiens et mormons. En effet, normalement, cette catégorie de personnes présente des taux de cancer du poumon relativement bas. Par ailleurs, à l’époque, personne n’a imposé les normes de sécurité des ventilations performantes et coûteuses.
On a mis en évidence le danger du radon dans les habitations en 1984. En allant travailler, Stanley Watras, un salarié de la centrale nucléaire de Limerick (Pennsylvanie), a enclenché des détecteurs de radioactivité chez lui. Les autorités ont alors cherché durant deux semaines l’origine de la contamination. Il s’est avéré qu’un taux très élevé de la substance dans la cave de son domicile était la cause de cette dernière. On y a constaté près de 100 000 Bq/m3, soit 2700 pCi/l de Rn. Pourtant, on n’a distingué aucune relation particulière avec la centrale nucléaire. Être exposé à un tel taux reviendrait à fumer 135 paquets de cigarettes par jour. À l’issue de cette célèbre découverte, les autorités ont imposé des normes sanitaires. La détection du radon est également devenue une préoccupation publique.
Radiotoxicité biologique du radon
L’atome de Rn est chimiquement neutre. À cet effet, il ne se fixe pas dans les poumons ni dans l’organisme. Il ne dégage donc que des doses négligeables. Les descendants du Rn, notamment ceux à vie courte sont les principales causes des irradiations. Il faut, cependant, noter que cet élément peut occasionner des effets significatifs sur l’organisme si sa concentration est importante.
L’élément se met rapidement en équilibre séculaire avec ses descendants à vie courte dans une atmosphère chargée en Rn. En l’occurrence, il est possible d’obtenir du polonium 218 (3,1 min) par désintégration alpha (3,824 jours) du radon 222. Par le même processus, celui-ci va donner du plomb 214 (19,7 min), puis du polonium 214 (164 µs). Ensuite, on peut obtenir du plomb 210 (22,3 années), disposant d’une vie considérablement plus longue.
On trouve les produits de désintégration à vie courte, dont le 210Pb sous forme libre (particules nanométriques). Ils se déposent sur les aérosols (micrométriques), s’introduisent par les voies respiratoires, puis se fixent dans le poumon.
Le plomb est radioactif. Il se désintègre tout d’abord en bismuth 210 (5,01 jours). Avec celui-ci, on peut obtenir du polonium 210 (138 jours) et enfin avoir du plomb 206 (stable).
Ces descendants radioactifs émettent des particules alpha d’énergie élevée qui irradient les tissus lorsqu’ils se fixent dans les poumons.
On compte quatre désintégrations alpha successives et cinq bêta pour un becquerel de radon.
Radon et maladie professionnelle
Pour le Rn, l’inhalation est le seul risque connu. Inhaler ses produits de désintégration peut être grave et entraîner un cancer du poumon.
En 1987, le Centre International de Recherche sur le Cancer (CIRC) affirme que le Rn est cancérigène pulmonaire pour l’Homme. Une double base d’études expérimentales sur des animaux et des études épidémiologiques chez les mineurs d’uranium constituent les fondements de cette affirmation. Plusieurs études épidémiologiques sur les mineurs de fond des mines d’uranium ou de charbon démontrent cette cancérogénicité.
Le becquerel par mètre cube (Bq/m3) est officiellement l’unité de mesure de la concentration d’activité du radon dans l’air. Le système international d’unités a notamment établi cela. Le coefficient de dose efficace de l’unité d’exposition adopté pour cet élément provient de la publication 65 de la CIPR. Il correspond à 2,46 × 10-9 Sv/Bq h/m3. Cela représente un coefficient de conversion de 1 mSv/an pour 50 Bq/m3.
Respirer en permanence un air chargé en Rn d’une concentration très élevée de près de 3 000 Bq/m3 mène à une irradiation de 65 mSv/an. Cela reviendrait à fumer 20 cigarettes par jour.
Dans la pratique, on utilise d’autres unités tels que le working level (WL) et le milliworking level (mWL). Tous deux mesurent le rayonnement émis par les descendants du Rn. Ainsi, 1 WL vaut 1,3 × 105 MeV en rayonnement alpha par litre d’air. L’unité de mesure de l’exposition des mineurs au Rn est le working level months (WLM). En d’autres termes, il s’agit du produit du nombre de mois de travail par l’activité ambiante mesurée en WL. En pratique, le working level correspond à une activité volumique du Rn de 12 000 Bq/m3. 1 WLM équivaut approximativement à l’exposition à une atmosphère avec une activité de radon de 230 Bq/m3 durant une année. Il est assez difficile de convertir ces deux unités. En effet, il faut avoir des connaissances approfondies en facteurs d’incertitude pour y parvenir.
On compte un risque de 350 cancers du poumon par million d’habitants pour un niveau d’exposition de 1 WLM, soit 0,035 % par WLM. Le niveau d’exposition de la population est, cependant, très mal mesuré. Il est également important de prendre en compte le tabagisme qui tend à causer un cancer du poumon. Le Rn est alors à la fois un inducteur et un facteur multiplicatif du cancer chez un fumeur. Tout cela rend les études épidémiologiques d’interprétation difficiles à réaliser.
Exposition du radon
L’Homme et les animaux s’exposent au radon principalement en inhalant de l’air contenant l’élément. L’ingestion d’eau contenant du Rn (notamment certaines eaux thermales) expose rarement à la substance. Par contre, il faut noter que certaines eaux déclarées potables dégazent du Rn. Ainsi, avant de choisir un site pour creuser un puits, il convient de considérer le risque de ce dernier.
Certains métiers exposent également anormalement les travailleurs à cette substance. Il s’agit du cas des mineurs et des travailleurs des engrais phosphatés, du phosphogypse ou du thermalisme.
Exposition des mineurs et risques
Plusieurs études ont permis de confirmer que le radon est cancérigène pour les poumons humains. On a par exemple les 15 études rétrospectives de cohortes de mineurs sur des fonds exposés à l’élément. Il est aussi possible de citer les analyses de 22 études épidémiologiques dans des habitats résidentiels. Ceux-ci se trouvent notamment en Amérique du Nord, en Chine et en Europe. Les taux couramment rencontrés dans l’air et à l’intérieur des maisons sont assez élevés pour agir sur la santé humaine.
La courte durée de demi-vie des descendants du Rn est à l’origine des cancers. Ceux-ci ciblent surtout les poumons. Ainsi, les leucémies ne sont pas associées au radon.
Dans les années soixante, on a pu mesurer l’élément dans certaines mines de charbon se trouvant au Royaume-Uni. Celles-ci se trouvaient surtout dans l’East Midlands, le Kent et le bassin houiller écossais. Il a été possible de trouver du 222Rn d’une valeur de 0,2 pCi/l d’air. Cela se rapproche de celle détectée dans l’atmosphère, à plusieurs centaines de fois plus.
En 1964, les chercheurs ont réalisé une estimation. Ils se sont basés sur les modélisations de taux de radon inhalé par des expériences sur des animaux. Ainsi, selon eux, les normes alors en vigueur dans l’industrie minière de l’uranium sont insuffisantes pour réduire les risques. On compte notamment 20 rd/an tolérés pour les cellules pulmonaires exposées à l’élément en le respirant. La ventilation pulmonaire moyenne est de 15 l/min. Pourtant, il est possible de diminuer cette « norme » de 10 fois. À la fin du XXe siècle, de nombreux pays miniers ou industriels ne disposaient pas de réglementation concernant le radon dans les mines. Certains ne l’avaient d’ailleurs acquis que récemment. Il est délicat de mesurer précisément l’exposition au Rn et à ses descendants dans la mine et dans le sol à proximité. Il en va de même pour l’usage d’échantillons. Cet élément peut, en effet, se dégrader rapidement notamment dans les poumons et dans l’organisme. Il forme alors des produits de décomposition à vie courte. Ceux-ci rendent l’analyse conjointe de la somme potentielle des énergies alpha du radon et de ses descendants difficile. La teneur relative en ces produits diffère selon le temps et l’espace.
Les teneurs en Rn dans une même mine peuvent varier d’un à deux ordres de grandeur selon le moment et le lieu de mesure.
Sur la base d’analyses faites en 2004, on a pu démontrer que la concentration en cet élément dans une mine peut être élevée. En l’occurrence, dans toutes les mines brésiliennes, le taux de radon allait au-delà de la normale pour les lieux de travail. La référence est notamment de 500 à 1 500 Bq/m3 d’air selon les recommandations de la Commission Internationale de Protection Radiologique-CIPR. Pour les mineurs de fond brésiliens, la dose efficace moyenne estimée était relativement élevée. Elle était presque 30 fois supérieure à la dose moyenne pour les mineurs de charbon.
Le Rn est ses descendants peuvent remonter à la surface du sol par ses failles. Les séquelles minières de type effondrement aggravent aussi la situation. En raison de cela, l’élément peut s’introduire dans les caves et les maisons ou dans certains bâtiments construits au-dessus d’anciennes mines. Selon d’autres études, le radon peut remonter en surface suite à la fermeture ou à l’abandon d’une mine. Cela est possible en raison des failles de la roche sous-jacente au sol. En l’occurrence, on compte des taux élevés de Rn dans le tunnel d’une ancienne mine d’uranium. Celle-ci se trouvait entre 15 et 55 m sous le village hongrois de Kővágószőlős. Aux alentours de la mine, la concentration moyenne de radon dans les habitations était de 483 Bq/m3. Le niveau était bien plus élevé (667 Bq/m3) dans les maisons se situant à environ 150 m de la projection. Il en était de même à la surface du tunnel minier, à plus de 50m. Par contre, le taux moyen était de 291 Bq/m3 dans les maisons plus éloignées (300 m). On a pu trouver en moyenne 88,8 kBq/m dans le sol. Quant à l’exhalaison de radon, elle était de 71,4 Bq/m2 et par seconde. Les taux les plus élevés se trouvaient en sortie de galerie au sortir des failles remontant en surface. On a pu constater une concentration de Rn élevée générée dans le passage d’une moyenne de 410 Bq/m3. Cela agit sur la concentration de radon dans les habitations sur le tunnel minier. Plus tard, après la fermeture de la mine, le site a servi pour pratiquer l’agriculture.
On a également réalisé des analyses de Rn dans une ancienne région minière. Celle-ci disposait notamment de charbon et de cendres volantes légèrement radioactifs. L’étude a porté sur le dessus et les alentours du site à toutes les périodes de l’année. On a alors pu constater des taux d’exhalation de 9 × 10-3 à 4 × 10-1 Bq/(m2/s). Le dégazage de 222Rn était le plus élevé dans les zones riches en charbon et en ses cendres. Les taux allaient notamment de 1,1 × 10-2 à 4,5 × 10-1 Bq/(m2/s).
On a également réalisé un test de couverture dans une partie de la zone située au-dessus de l’ancienne mine de charbon. L’argile et la terre étaient les matériaux utilisés. Suite à cela, le taux d’exhalation du radon s’est divisé par 10. Cependant, en été, des émissions de Rn plus importantes sont survenues à cause de la déshydratation du sol.
Les taux élevés de Rn dans les endroits habités s’expliquent par l’usage de cendres volantes. Celles-ci servent de matériel de terrassement ou de fond de couche autour des maisons. On a pu mesurer des valeurs moyennes d’environ 0,15 Bq/(m2 s) sur un an dans certains endroits. Ceux-ci se situent à plus d’un kilomètre de la mine, en centre-ville et au centre d’une zone de nouvelle urbanisation. Le radon demeurait exhalé autour de l’ancienne mine d’uranium de Zirovski VRH en Slovénie. La dose était de 0,005 à 0,25 Bq/(m2 s) pour une maison érigée au-dessus d’une ancienne mine d’U. On compte 0,67 Bq/(m2 s) pour la mine à ciel ouvert australienne Sickness country. Cette dernière est l’une des plus radioactives du pays avec un taux de 0,062 Bq/(m2 s) aux alentours.
En Suède, les chercheurs ont réalisé une étude rétrospective sur la surmortalité engendrée par le cancer du poumon. Les sujets sont notamment les employés de mines de fer non-fumeurs. À cet effet, ils ont d’abord étudié un groupe de 1415 mineurs de fer suédois. Ceux-ci étaient exposés au Rn, à ses descendants radioactifs de 1951 à 1976. Ils ont également fait face à des taux conduisant à avoisiner les limites professionnelles acceptées de nos jours. Dans ce cadre, le risque est presque cinq fois plus important. Les scientifiques ont alors pu constater que 50 personnes sont décédées à la suite d’un cancer du poumon alors qu’ils ne s’attendaient qu’à 12,8. 18 de ces morts sont des non-fumeurs, pour 1,8 anticipé. On compte aussi 32 décès d’ouvriers récemment sevrés du tabac contre 11 décès attendus. Le tabagisme ajoute des effets négatifs à l’exposition aux rayonnements alpha du Rn.
D’autres scientifiques ont réalisé une étude rétrospective dans la mine souterraine de charbon de Figueira (Sud-Brésil). Celle-ci fonctionne depuis 1942. Elle ne dispose pas d’équipements diesel. Par ailleurs, on n’a rapporté aucune mesure de radon avant les années 2000. Entre 1979 et 2002, la mine comptait 2856 mineurs dont 2024 sont de fond et potentiellement exposés au Rn. Statistiquement, on peut voir une corrélation entre le risque de cancer pulmonaire et la durée de travail souterrain.
On compte aussi un taux de Rn de 121 à 408 Bq/m3 dans les mines de charbon étudiées au Baloutchistan (Pakistan). La dose calculée pour les mineurs est alors de 1,38 à 4,67 mSv/an. En moyenne, il s’agit de 2,19 ± 0,5 mSv par an. Les autorités sanitaires locales estiment que ce taux est acceptable.
Cas spécifique des mines
Dans les années cinquante, le dosage du radon et de ses produits de dégradation radioactive dans les mines a commencé. Plus tard, dans les années soixante, bon nombre de personnes se sont inquiétées en raison du taux de Rn dans certaines mines de charbon. La raison est une publication en 1959 de recommandations sur l’exposition à la radioactivité par la Commission internationale de protection radiologique. En effet, on a démontré précisément une surmortalité par cancer du poumon des mineurs de fond exploitant de charbon. L’exposition au radon est notamment mise en évidence comme la principale cause. Les rayonnements absorbés par voies internes et externes, dont par inhalation, ont également fait l’objet d’une précision.
Des études ont également révélé que la quantité de Rn dans les mines et dans le sol varie selon le caractère de ce dernier. Ainsi, le terrain peut être uranifère ou radifère. La mine peut aussi être ouverte en plein ciel ou non. Les ventilations des galeries et le contexte géologique et hydrogéologique de la zone sont également à prendre en compte. La température favorise le dégazage du Rn dans l’air. Cela s’applique davantage en profondeur, car le charbon qui s’y trouve est plus chaud. Par ailleurs, le taux de radon dans le charbon peut augmenter de huit à dix fois. Cela arrive lorsqu’on porte expérimentalement la température du charbon de 30 °C à 180 °C. On peut obtenir une augmentation de deux à trois fois dans une fourchette basse de réchauffement de 30 °C à 70 °C. Le taux de Rn découvert dans un charbon peut servir d’indice de chauffage du charbon. Cela est envisageable en profondeur et en chauffage lorsque les terrils chauffent le Soleil ou ont commencé une combustion interne. Celle-ci transforme notamment le schiste noir des stériles minières en schiste rouge.
Les conditions météo influent aussi sur les taux d’extraction naturelle de Rn à partir du sol, des failles drainantes ou des mines. On parle notamment des hautes et des basses pressions. Dans les mines, le radon peut être localement très concentré, notamment dans les charbons. Cependant, la quantité est inférieure à ce qui se trouve dans celles d’uranium. Certaines de celles pour le charbon produisent aussi de l’U et donnent parfois des quantités importantes de Rn.
Au Royaume-Uni, on a étudié douze de ces sites destinés au charbon et dix autres. On a alors trouvé davantage de radon dans trois mines d’hématite et deux d’étain que dans celles de charbon. Dans ceux-ci, il a été possible d’atteindre plusieurs points des niveaux supérieurs au niveau opérationnel. On compte une incidence importante de cancers dans les mines d’hématite.
Le lignite émet du Rn et ses descendants radioactifs. Les mineurs de fond sont les plus exposés à cela dans les sites souterrains. Le taux de Rn aéroporté est différent selon les lieux et le moment, comme dans les sites produisant du charbon. En l’occurrence, on a pu trouver des concentrations de radon variables dans trois exploitations de gisements de lignite en Turquie. Il s’agissait de 50 ± 7 à 587 ± 16 Bq/m3 d’air. Cela se trouve en dessous des seuils d’action en vigueur dans le pays. On s’est notamment référé aux expositions à l’élément évaluées pour les travailleurs des mines de lignite de Tunçbilek, d’Ömerler et d’Eynez. Celles-ci présentent respectivement des taux de 1,23 ; 2,44 et 1,47 mSv par an.
Cela s’applique aussi aux mines de schistes bitumineux. Dans ce cadre, on peut notamment citer celle d’Amasra, du « bassin houiller bitumineux de Zonguldak » en Turquie. Elle présente un taux de radon se situant entre 49 Bq/m3 (à 40 m de fond) et 223 Bq/m3 (à -100 m). La moyenne est de 117 Bq/m3. Elle est inférieure au seuil d’intervention qui est de 500 à 1 500 Bq/m3 recommandé par la CIPR en 1993. La « dose efficace moyenne » pour les travailleurs est de 3,4 µSv par jour. Cela est comparable à celle subie dans d’autres mines. On parle notamment des celles de bore dans lesquelles l’air est riche en radon. Dans celles de chrome où le minerai est peu désorbant et où la radioactivité de l’air est considérée comme faible. Il est possible de trouver une quantité considérable de Rn en raison des teneurs plus élevées en charbon, en uranium et en thorium.
Dans d’autres cas, l’air intérieur des galeries de mines présentait des taux de radon dépassant les recommandations du CIPR. On comptait notamment plus de 1 000 Bq/m3 d’air dans les mines de Kozlu, de Karadon et d’Üzülmez. Elles se situent dans le bassin minier bitumineux de Zonguldak, également en Turquie.
Les mineurs de fond sont les principales victimes des effets connus du Rn émis par les mines de charbon. L’élément semble aussi être à l’origine de l’augmentation du fond radioactif de l’air aux alentours de certains sites miniers. Dans le bassin charbonnier des Appalaches, l’exposition au Rn constitue la première cause d’une incidence accrue au cancer du poumon. Les victimes sont notamment les personnes vivant près des zones d’extraction. À l’évidence, le tabagisme et la pauvreté sont aussi des facteurs contributifs.
Dans certaines régions, heureusement, les eaux d’exhaures de pompages miniers perturbent le fond géochimique et/ou le fond aérochimique naturels. La nature a en effet remonté et déposé ces eaux depuis plus de 100 ans par milliards de mètres cubes dans des bassins d’évaporation. Elle les a aussi évacués dans les rivières. En profondeur, ces eaux sont hautement minéralisées avec un taux de sel de 200 kg/m3. Elles renferment souvent un taux élevé de radium 226. Quant aux eaux radifères, elles contiennent des quantités considérables d’ions baryum. En surface, le radium coprécipite aisément avec le baryum sous forme de BaSO4 + RaSO4. Parfois, la radioactivité spécifique de ces dépôts est élevée. Les dépôts radioactifs peuvent alors produire un rayonnement gamma intense. De plus, il est possible de constater une élévation des concentrations de Rn et de ses descendants dans l’air. La partie du fond dit « naturel » de radioactivité ambiante aéroportée peut être issue des mines de charbon, de fer, d’uranium, etc. Celles-ci sont actives ou l’étaient.
Des études menées en 2019 ont montré que même les faibles expositions au Rn augmentent les risques de cancer du poumon.